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Du kannst ja nur einen Ordner als Speicherort angeben, der auch existiert.
Also: den kompletten Ordner "iTunes", der in Deinem Benutzerordner > Musik liegt, an die gewünschte Stelle auf die externe Platte kopieren,
dann in iTunes > Einstellungen > Erweitert > Allgemein > "Speicherort von iTunes Music" > "Ändern..." klicken und zum neuen iTunes-Ordner auf der externen Platte navigieren und "Auswählen".
Dann musst Du wahrscheinlich iTunes neu starten. Wenn alles zu Deiner Zufriedenheit funktioniert, den alten iTunes-Ordner erstmal in den Papierkorb ziehen und noch NICHT ausleeren. Wenn dann immer noch alles funktioniert und iTunes keine Musik vermisst, kannst Du den Papierkorb entleeren.
Denk daran: wenn die externe Platte nicht angeschlossen ist und Du iTunes startest, findet es keine Musik mehr und meckert.
Mit iTunes 7.5 kann man wohl auch mehrere Musikordner parallel verwalten, d.h. Du könntest eine Musikauswahl auf dem Mac haben und den Rest auf der externen Platte (interessant für mobile Macs, dann kann man unterwegs wenigstens auf die wichtigsten Lieder zugreifen). Dann musst Du glaube ich beim Start von iTunes die Optionstaste (alt-Taste) gedrückt halten um die gewünschte Mediathek auszuwählen. Das hab ich aber noch nicht ausprobiert.